东南大学土木学院谈超群副教授课题组在国际著名期刊《Water Research》(中科院TOP期刊/JCR1区，影响因子9.1)上发表题为“Anti-inflammatory drugs degradation during LED-UV365 photolysis of free chlorine: roles of reactive oxidative species and formation of disinfection by-products”(WR, 2020, 116252)的研究成果。论文针对抗炎药物在以LED-UV365为光源活化自由氯过程中的去除展开了研究，分析了系统中活性组分及其对消毒副产物生成的影响，首次探究并揭示了365 nm单波长下LED-UV结合氧化剂降解污染物的实际效能以及LED-UV365/FAC系统在污水深度处理中的应用潜力。
非甾体抗炎药(NSAIDs)通常作为非处方药物的主要成分，在治疗人类和动物疾病中被广泛甚至过量的使用，若不引起重视，将对整个地表水的生态产生较大影响。近年来，高级氧化技术中，紫外(UV)氧化法因其具有经济高效、对环境影响较小等特性，成为了研究热点课题。紫外发光二极管(UV-LED)安全环保、经济方便和实用性，在研究和实际中得到广泛应用。在紫外线中，长波紫外线(UVA)波长最长，频率最低，对人体的危害最小。本研究首次采用UVA-LED进行均相催化氧化实验，选择自由氯(FAC)作为氧化剂，NSAIDs中的非那西汀和扑热息痛作为目标污染物，改变反应的三种影响因子：氧化剂投量、光照强度和pH，考察氧化剂在365 nm UVA-LED系统下对PNT和ACT的去除效能。鉴定在UVA-LED活化下系统中产生活性组分的种类，通过动力学实验结果计算各种活性组分对目标污染物去除的贡献率。分析反应前后系统中总有机碳含量(TOC)和消毒副产物浓度(DBPs)的变化，推测反应机理。
研究结果表明，单独FAC系统在加入UV365-LED后，两种污染物速率均提高明显。在pH 8.5时，污染物降解效率和kobs均最大，在15 min内PNT和ACT均完全降解(图1)。抑制实验表明，UV365-LED/FAC系统中·OH、臭氧(O3)、活性氯自由基(RCS)以及活性氯(FAC)四种活性组分对两种污染物的降解有着不同贡献。在降解PNT时，RCS的平均贡献率最大，而降解ACT时，FAC的平均贡献率最大(图2)。在15 min内，系统对污染物的矿化率为18.5% ~ 29.2%，远小于污染物的去除率。系统预氧化后消毒副产物(DBPs)的浓度和毒性进行了研究，发现在pH 8.5时UV365-LED/ FAC系统预氧化后DBPs浓度和毒性明显下降(图3)。通过经济性分析，该系统有一定的经济性，可以运用于实际生产。
图1 LED-UV365/FAC系统中非那西汀(PNT) (a)和扑热息痛(ACT) (b)在不同初始pH下的去除率及拟一级降解速率
图2 四种活性组分在降解PNT(无阴影)和ACT(有阴影)时三种pH情况下的贡献率
图3 不同pH下单独FAC (无阴影)和UV365-LED/ FAC系统(有阴影)中DBPs浓度(a)及总毒性(b)
谈超群副教授为该论文第一作者及通讯作者，本课题得到了国家自然科学基金（51608109）、江苏省自然科学基金（BK20160675），教育部**水环境重点实验室研究基金(YRWEF202004)计划的资助。
供稿：东南大学土木学院